Les collections du musée ont été formées surtout pendant les années ’80. Les collections ont été complétées, principalement, par la donation du fichier des dessins de Giannoulis Babousis, qui était un remarquable sculpteur sur bois en Skyros, et la donation de la collection des sculptures et effigies de Loukia Georganti et ses parents (Eleni et Nikolaos Georgantis), donc a donnée au musée son mari (Giorgos Oikonomopoulos).  Les collections incluent, aussi, d’autres petites donations et la collection des peintures de Manos Faltaits qui comprise la galerie du musée. 

Les collections du Musée comprennent des sections suivantes:

1. La collection d’ “Aloni”, qui inclut les objets décoratifs de la maison de Skyros. Ces objets son:

- Céramiques.
- Verres.
- Objets de bronze et objets ménagers.

2. Costumes traditionnels de Skyros.
3. Broderies de Skyros.
4. Tissées.
5. Sculptures en bois et micro-sculptures.
6. Céramiques de Skyros.
7. Outils et ustensiles de l'économie grecque traditionnelle.
8. Reliques familiales.
9. Fichiers des documents.
10. Publications rares (livres à partir de 1500 jusqu'à aujourd'hui).
11. Magazines et journaux (à partir du 19e siècle jusqu'à aujourd'hui).
12. Gravures et cartes.
13. Sculptures de Loukia, Nikolaos et Eleni Georgantis.
14. Sculpture funéraire.
15. Galerie de Skyros.
16. Peintures de Manos Faltaits.
17. Objets de la culture traditionnelle de Skyros.